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論文

A Quasi-classical trajectory calculation for the cesium exchange reaction of $$^{133}$$CsI (v = 0, j = 0) + $$^{135}$$Cs $$rightarrow$$ $$^{133}$$Cs + I$$^{135}$$Cs

小林 孝徳*; 松岡 雷士*; 横山 啓一

日本エネルギー学会誌, 96(10), p.441 - 444, 2017/10

セシウム交換反応$$^{133}$$CsI (v=0, j=0) + $$^{135}$$Cs $$rightarrow$$ $$^{133}$$Cs + I$$^{135}$$Csの反応断面積を調べるため、ab initio分子軌道法計算により作成したポテンシャルエネルギー面を用いた準古典的トラジェクトリー計算を行った。ポテンシャルエネルギー面から反応中間体Cs$$_{2}$$Iの生成に入口障壁がないこと、2つのCsI結合が等価であることが明らかになった。トラジェクトリー計算により反応断面積は衝突エネルギーの増加と共に単調増加することが分かった。CsI分子の初期内部状態がv=0, j=0の場合の反応速度定数は500-1200Kの温度範囲で3$$times$$10$$^{-10}$$cm$$^{3}$$ molecule$$^{-1}$$s$$^{-1}$$程度と見積もられ、わずかながら負の温度依存性が見られた。

論文

田中貴金属工業の触媒技術

久保 仁志*; 大嶋 優輔*; 岩井 保則

JETI, 63(10), p.33 - 36, 2015/09

田中貴金属工業は純金積み立てのイメージが強いが、主に工業用の材料製造を行っている貴金属メーカーである。化学製品も例外ではなく、貴金属薬液から触媒も手がけており、中でも燃料電池用触媒は世界トップシェアを誇る。本稿では田中貴金属工業の最近の成果である日本原子力研究開発機構と共同開発した核融合施設向けのトリチウム処理に関する疎水性貴金属触媒について概説する。

論文

Tritium release behavior from JT-60U vacuum vessel during air exposure phase and wall conditioning phase

磯部 兼嗣; 中村 博文; 神永 敦嗣; 東島 智; 西 正孝; 小西 哲之*; 西川 正史*; 田辺 哲朗*

Fusion Science and Technology, 48(1), p.302 - 305, 2005/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:35.66(Nuclear Science & Technology)

核融合炉真空容器内トリチウムインベントリー低減・制御技術開発の一環として、水分濃度を管理した空気をJT-60U真空容器内に封入した場合のトリチウムの壁面からの放出挙動を観測した。トリチウムの放出は300ppmから水分濃度の上昇とともに促進されることがわかり、3400ppmにおいては13MBqのトリチウム放出量となった。この放出量は、放電洗浄によるトリチウム除去運転で最もトリチウム放出量の多かった5時間の水素雰囲気グロー放電に匹敵し、水との同位体交換反応により容易にトリチウムが除去されることを確認した。また壁調整運転の一環として、水素,ヘリウム及びアルゴンガスを真空容器内にパージさせた場合の排ガス中におけるトリチウム濃度も測定した。その結果、排ガス中におけるトリチウム濃度は、ガス種や導入圧力にかかわらず、約0.1Bq/cm$$^{3}$$であった。このことから、単なる水素ガスパージでは、同位体交換反応によるトリチウム除去を期待できないことが判明した。

論文

Release behavior of hydrogen isotopes from JT-60U graphite tiles

片山 一成*; 竹石 敏治*; 永瀬 裕康*; 眞鍋 祐介*; 西川 正史*; 宮 直之; 正木 圭

Fusion Science and Technology, 48(1), p.561 - 564, 2005/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:10.41(Nuclear Science & Technology)

JT-60Uのグラファイトタイルに蓄積されている軽水素,重水素,トリチウムを加熱法と同位体交換法を利用して放出させ、各種水素同位体の放出挙動を観測した。その結果は以下のようである。(1)軽水素,重水素については、比較的同様な放出曲線を示したが、トリチウムとは異なっていた。(2)グラファイト中に蓄積した水素同位体をすべて放出させるには、加熱のみでは困難であり、同位体交換法あるいは燃焼法が必要である。(3)水素蓄積量は、重水素蓄積量に比べ一桁多かった。この結果は、重水素放電によりグラファイト中に捕捉された重水素の大部分が、後の軽水素放電により放出されたことを示す。(4)カーブフィッティング法により、おおまかな水素同位体の深さ方向分布を推定した。第一壁タイルでは、軽水素,重水素は表面から1mmまで、トリチウムは2mmまで、比較的一様に分布していると推定された。また、ダイバータタイルでは、軽水素,重水素,トリチウムとも表面から2mmまで比較的一様に分布していると推定された。

論文

Isotope exchange reactions on ceramic breeder materials and their effect on tritium inventory

西川 正史*; 馬場 篤史*; 河村 繕範; 西 正孝

JAERI-Conf 98-006, p.170 - 182, 1998/03

核融合炉ブランケットのトリチウム増殖材であるリチウムセラミックスからのトリチウム放出挙動は、まだ完全に理解されていない。ブランケットスウィープガスにH$$_{2}$$あるいはD2を添加する計画があるが、気相中水素同位体と増殖材表面のトリチウムとの交換反応速度も定量されていない。本研究では、この交換反応速度を実験的に求めた。また、交換反応がブランケットのトリチウムインベントリーに与える影響についても検討した。

論文

Isotope exchange reaction in Li$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$ packed bed

河村 繕範; 榎枝 幹男; 奥野 健二

Fusion Engineering and Design, 39-40, p.713 - 721, 1998/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:57.22(Nuclear Science & Technology)

固体増殖ブランケット内で増殖されたトリチウムの放出挙動を把握するためには、各移動過程でのトリチウムの移動速度とインベントリーを求める必要がある。特に表面反応の影響が無視できないことが指摘されており、筆者らは、水分吸脱着挙動等の系統的調査を行ってきたが、今回は、水素添加スイップガスを用いた際に生じる同位体交換反応に着目し、リチウムジルコナート充填層を用いたH-D系交換反応実験を行った。交換反応は気相水素-表面吸着水間の交換反応が律速であることがわかり、データより反応速度定数及び平衡定数を得た。これにより増殖トリチウムを回収する際にスイープガスに添加すべき水素濃度の算出が可能である。また、物質移動抵抗を水分脱着と比較し、条件によっては、水素を添加しても効果がみられない場合があることを指摘した。

論文

Tritium inventory estimation in solid blanket system

西川 正史*; 馬場 淳史*; 大土井 智*; 河村 繕範

Fusion Engineering and Design, 39-40, p.615 - 625, 1998/00

 被引用回数:14 パーセンタイル:72.98(Nuclear Science & Technology)

酸化リチウム、リチウムアルミネート、リチウムシリケート、リチウムジルコネートは、固体増殖ブランケットの候補材であるが、トリチウムの放出挙動は完全に把握できていない。多くのin-situ放出実験が行われ、トリチウムの結晶内拡散律速としてまとめられているが、その結果は一致していない。これは、表面反応、照射欠陥、システム効果の評価が不十分なためである。今回、定常状態でのトリチウム結晶内拡散、トリチウム水の吸収、吸着、二種類の同位体交換反応が、トリチウムインベントリーに与える影響を検討し、これまでに行われた、in-situ実験結果との比較を行った。その結果、パージガス中にある程度の水分が存在していると仮定すると、in-situ実験結果を良く表現できることがわかった。

論文

Isotope exchange capacity of solid breeder materials

馬場 淳史*; 西川 正史*; 河村 繕範; 奥野 健二

Journal of Nuclear Materials, 248, p.106 - 110, 1997/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:37.09(Materials Science, Multidisciplinary)

リチウムセラミックスからの増殖トリチウム放出挙動はまだ完全に理解されておらず、多くのin-situ実験結果が、トリチウムの結晶内拡散過程を律速して解析されているものの、表面反応の寄与が無視できないことも指摘されている。筆者らはリチウムセラミックス結晶表面の吸着水量を報告してきたが、今回、同位体交換反応を介して捕捉されるトリチウム量を吸着容量と区別し、交換容量として測定した。交換反応は、結晶表面に強力に吸着した化学吸着水あるいは結晶水中の水酸基を介して生じると考えられ、リチウムジルコネートでは交換容量が観測されなかった。また、トリチウムの結晶内拡散係数,吸着容量、そして今回求めた交換容量から、ブランケット内トリチウムインベントリーを推算し、同位体交換容量が与える影響について検討した。

論文

Formation of water in lithium ceramics bed at hydrogen addition to purge gas

河村 繕範; 西川 正史*; 白石 朋史*; 奥野 健二

Journal of Nuclear Materials, 230, p.287 - 294, 1996/00

 被引用回数:43 パーセンタイル:94.6(Materials Science, Multidisciplinary)

リチウムセラミックブランケット内で増殖されたトリチウムを回収する際、スウィープガスに水素を添加し、同位体交換反応を用いて回収する方法が提案されている。ところが酸化リチウムに高温で水素を接触させると水素が酸化されて水になるという現象が九州大の西川らにより報告された。それによると発生水分量は、ブランケット内のトリチウム物質収支に影響を与えかねない量である。そこで今回、トリチウム増殖材候補である酸化リチウム、リチウムアルミネート、リチウムシリケート、リチウムジルコネートを試料として用い、水素と接触させた際の発生水分量、反応速度を定量した。本報告では、これらの実験結果について発表する。

報告書

NO-HNO3化学交換法(NITROX)による窒素15濃縮コスト評価委託研究(1)(成果報告書和訳)

遠藤 秀男; 森平 正之; 川瀬 啓一; 佐藤 俊一; 上村 勝一郎; 長井 修一朗

PNC TN8410 93-065, 192 Pages, 1993/04

PNC-TN8410-93-065.pdf:4.77MB

現在動燃内で窒化物燃料の実用性評価研究を進めている。窒化物燃料の窒素に天然窒素を使用した場合、炉内でのSUP14/Nの(n、p)反応によるSUP14/Cの発生と増殖比の低下を招くことになるため、窒化物燃料としての特性を活かすためにはSUP15/Nを使用する必要がある。ところが、現在のSUP15/N生産量は小さく価格も約11万円/gと非常に高価である。そのため、生産量を大きくした場合のSUP15/N濃縮コスト評価の必要性が生じ、SUP15/N濃縮研究の第一人者である米国在住の石田孝信教授及びDr.W.Spindelに委託研究としてコスト評価をお願いした。本報告書は委託研究の初年度分の成果報告書(英文)を和訳したものである。なお、初年度分の評価に当たってのSUP15/N生産量を50kg/年及び100kg/年に設定した。また、NITROX法の交換反応はH/SUP14/NO/SUB3+SUP15/NO$$rightarrow$$$$leftarrow$$H/SUP15/NO/SUB3+SUP14/NOと表わせる。

報告書

高速炉トリチウム挙動解析コードの改良整備

本永 哲二*; 中山 忠和*; 竹内 純*; 照沼 英彦*; 保坂 忠晴*

PNC TJ9124 93-010, 186 Pages, 1993/03

PNC-TJ9124-93-010.pdf:4.37MB

「常陽」ナトリウム冷却系におけるトリチウム濃度測定結果等の評価に基づき、FBRにおけるトリチウム挙動解析コードTTT88の解析モデルを改良整備し、TTT92を作成した。今回の研究で得られた成果は、次に示す通りである。(1)トリチウムのコールドトラップ捕獲モデルに、炉外試験等で確認されて来ている水素との共沈捕獲機構を付加した。 (2)トリチウムのカバーガス系移行モデルに、「常陽」測定データ評価結果に基づき、水素効果の導入を図った。(3)トリチウムの蒸気発生器伝熱管透過評価式について、より精密なモデルに改良した。(4) トリチウムの雰囲気移行モデルに、「常陽」配管透過試験結果に基づき、保温構造物の効果を考慮した。(5)トリチウムの挙動に係わる物性値及びモデルパラメータを見直し整備した。(6)「常陽」MK-IIにおけるトリチウム濃度実測値とTTT92コードによる評価値を比較検討し、TTT92コードの妥当性に関する達成レベルを把握した。

報告書

酸化リチウムの照射下トリチウム放出試験(VOM-21 H); スイープガス組成とトリチウム放出化学形

竹下 英文; 吉田 浩; 倉沢 利昌; 松井 智明; 渡辺 斉

JAERI-M 86-130, 20 Pages, 1986/09

JAERI-M-86-130.pdf:0.81MB

本報告書は、酸化リチウムを用いて行なわれた照射下トリチウム放出試験(VOM-21M)のうち、水素同位体分離ガスクロによる放出トリチウムの同位体組成の測定結果および解析結果について纏めたものである。VOM-2Mでのトリチウム生成速度は約300$$mu$$Ci/minであった。この生成速度は、約1ppmのスィ-プガス中トリチウム濃度(T$$_{2}$$或いはT$$_{2}$$Oとして)に相当する。スィ-プガスへ添加する水素には重水素を用い、濃度としては、10,100及び1000ppmの3種類を選んだ。実験結果からスィ-プガスに添加した水素がトリチウム放出を促進するのは水素同位体交換反応によって放出トリチウムの水蒸気成分(T$$_{2}$$O)が水素ガス成分(DT)へ転換される為である事が分かった。添加水素濃度と水蒸気成分の水素ガス成分への転換率の関係は熱力学的に予測されるものの ほぼ一致していた。

報告書

酸化リチウムの照射下トリチウム放出試験; トリチウム放出挙動

倉沢 利昌; 吉田 浩; 渡辺 斉; 竹下 英文; 宮内 武次郎; 松井 智明

JAERI-M 84-087, 55 Pages, 1984/05

JAERI-M-84-087.pdf:2.12MB

トリチウム増殖材として最も有望視されている酸化リチウムの中性子照射下におけるトリチウム放出実験(VOM-15H)を実施した。実験は研究炉JRR-2の燃料領域垂直照射孔VT-10 ($$phi$$th = 1.0$$times$$10$$^{14}$$n/cm$$^{2}$$・ses、$$phi$$f = 1.0$$times$$10$$^{1}$$$$^{2}$$n/cm$$^{2}$$・ses)を利用して行った。照射試料として、真空燒結した円筒状ペレット(11mm$$phi$$$$times$$10mmH、崇密度86%TD)を4個(全重量6.67g)を用いた。照射期間は1983年5月$$sim$$8月における4サイクルであり、実効照射量とし$$^{6}$$Li燃焼度はそれぞれ5.9$$times$$10$$^{1}$$$$^{9}$$nut、0.24%(トリチウム生成量31.2Ci)に達した。照射温度の調節範囲は470~760 $$^{circ}$$Cである。この報告書では、実験装置の概要、トリチウム放出特性、高濃度トリチウムの連続定量測定法、等について述べている。

論文

A New simulation procedure for multicomponent distillation column processing nonideal solutions or reactive solutions

高松 武一郎*; 橋本 伊織*; 木下 正弘

J.Chem.Eng.Jpn., 16(5), p.370 - 377, 1983/00

 被引用回数:24 パーセンタイル:83.93(Engineering, Chemical)

水-水素間同位体交換法を利用した多段型重水濃縮塔に対し、1つの強力なシミュレーション手法を開発した。通常の蒸留塔と比べると、本塔は、水・水蒸気・水素ガスの3つの流れが存在すること、種々の同位体交換反応が起ること、塔のコンフィギュレイションがはるかに複雑であることなどの特徴を持つ。主計算ループはニュートンラフソン法であるが、その独立変数の数をシーブトレイの数にまで巧妙に減少させてある。塔内の重水濃度がきわめて高い場合にでも適用できることが、分離係数を導入して定数扱いとする従来のシミュレーション手法にはみられない大きな利点である。

論文

A Mathematical simulation procedure for multistage-type water/hydrogen exchange column in tritium system

木下 正弘; 成瀬 雄二

Nucl.Technol./Fusion, 3, p.112 - 120, 1982/00

気・液相反応分離型多段交換塔は、水素同位体分離用の有力なプロセスの1つとして注目されている。本研究では、重水炉の重水中のH及びTを除去するシステムの1ユニットである交換塔(D$$_{2}$$,D$$_{2}$$O,HD,HDO,DT,DTOを処理)、トリチウムシステムを操作すると必然的に生成されるトリチウム廃水の減容に用いられる交換塔(H$$_{2}$$,H$$_{2}$$O,HD,HDO,HT,HTOを処理)の2通りの塔をとり上げ、数学的シミュレーション手法の開発を行った。この手法は、段分離係数の温度及び濃度依存性を考慮しており、モデル式全体の厳密解を逐次代入法によって効率的に求めるものである。いくつかの数値実験により、この手法がかなり広範囲な条件下で適用可能である事が確認された。

論文

Removal mechanism of tritium by variously pretreated silica gel

中島 幹雄; 立川 圓造; 佐伯 正克; 荒殿 保幸

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 43(2), p.369 - 373, 1981/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:37.89(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

100$$^{circ}$$Cから600$$^{circ}$$Cまでの各温度で前処理したシリカゲルと未処理シリカゲルのカラムを用い、HTOをpulse-loadingした時のトリチウムの捕集機構を調べた。未処理および300$$^{circ}$$C以下で処理したシリカゲルでは、HTO捕集後の加熱により、大部分のトリチウムが化学吸着水として放出される。これはH/T同位体交換反応が重要な役割を果している事を示す。400$$^{circ}$$C以上の前処理シリカゲルに於いては、同位体交換反応とともに、OH基脱離表面(siloxyl group)のrehydrationが重要である。600$$^{circ}$$C以下で脱離した表面のOH基は、再び水を吸着することによって、最終的には完全にrehydrationされる。

報告書

Hg-197,203の製造,3; 交換反応を利用した大量金属水銀の標識

山林 尚道; 小野間 克行; 本石 章司; 山本 晧靖; 伊藤 太郎

JAERI-M 5320, 31 Pages, 1973/07

JAERI-M-5320.pdf:1.2MB

放射性水銀$$^{1}$$$$^{9}$$$$^{7}$$$、$$$^{2}$$$$^{0}$$$$^{3}$$Hgを含む水溶液と金属水銀との非均一系における同位体交換反応を利用して、大量の金属水銀を$$^{1}$$$$^{9}$$$$^{7}$$$、$$$^{2}$$$$^{0}$$$$^{3}$$Hgで標識する技術を確立した。同位体交換反応の最適条件は$$^{1}$$$$^{9}$$$$^{7}$$$、$$$^{2}$$$$^{0}$$$$^{3}$$Hgを含む0.07mol/l以下の硝酸水銀(II)-1N硝酸溶液と金属水銀の接触であった。この条件下で混合した場合、金属水銀と水銀イオンとの交換反応は10分間以内に平衡に達し、放射性水銀の金属水銀への移行率は99%以上であった。副反応として、硝酸第二水銀は硝酸第一水銀となり、溶液はさらに強い酸性を呈した。金属水銀中の水銀の自己拡散を検討し、計算で自己拡散係数を推定した。金属水銀は撹拌下で非常に速く均一混合されたが、撹拌容器が複雑になると均一混合に多くの時間を必要とした。これらのことを考慮して混合、定量分取装置を製作し、$$^{1}$$$$^{9}$$$$^{7}$$Hg400mCiと5kgの金属水銀を処理し、1本当り$$^{1}$$$$^{9}$$$$^{7}$$Hg8mCi-水銀96gを含む製品を定常的に生産している。

論文

同位体交換一分光分析法による金属ウラン中の水素の定量

河口 広司

分析化学, 14(2), P. 138, 1965/00

抄録なし

口頭

MOXの酸素自己拡散係数

渡部 雅; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

no journal, , 

混合酸化物(MOX)燃料の酸素自己拡散係数をH$$_{2}$$/H$$_{2}$$O雰囲気下で同位体交換法により測定することに世界で初めて成功した。本測定結果とこれまで原子力機構で取得した酸素化学拡散係数の結果を整理し、格子欠陥の活性化エンタルピーの観点から考察した。

口頭

(U, Pu)O$$_{2pm}$$$$_{x}$$の酸素自己拡散係数

渡部 雅; 砂押 剛雄*; 加藤 正人

no journal, , 

MOX燃料の焼結挙動、酸化・還元反応及び酸素再分布は燃料中の酸素拡散によって支配されており、これらの挙動を評価するためには酸素自己拡散係数が必要となる。しかしながら、MOX燃料における酸素自己拡散係数の測定はほとんど報告されていない。したがって、本研究ではMOX燃料の酸素自己拡散係数を$$^{18}$$O同位体交換法と熱重量法を組み合わせて測定した。

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